2018年，祝世寧團隊采用飛秒激光直寫方法制備了一種三維 LN NPC結構，通過優化激光參數有選擇性地擦除LN晶體的非線性系數 。其物理機制可以理解為：通過激光照射降低結晶度，這已在加工區域內所測量的透射電子顯微鏡(TEM)衍射圖和微拉曼信號中得到了證實。

　　非線性相互作用波在周期性極化的LN晶體中即可以通過反向鐵電疇進行相位調制，也可以在激光加工的LN晶體中進行空間幅度調制。在理想情況下，加工區域中會形成非晶結構，這可以將非線性系數減小為零。當非線性系數被周期性地擦除時，二次諧波場在第一個相干長度Lc中增加，在第二個相干長度Lc中保持不變，然后重復這種能量增加的模式。如圖[1(a)]中的藍線所示。

　　盡管激光直寫LN晶體的理論轉換效率是理想的電極化非線性晶體的理論轉換效率的四分之一，但與相位失配的情況相比，仍有顯著提高[圖1(a)]。與激光極化方法相比，此激光工程的要求更容易滿足，尤其是沿深度方向的工程要求。

　　更重要的是，該技術可用于在包括LN晶體在內的大多數非線性材料中制造任意三維NPC結構[圖1(b)]。

　　圖1 (a)全相位匹配、基于極化LN晶體的QPM、基于激光直寫LN晶體的QPM與相位失配的比較;(b)飛秒激光直寫實現的三維非線性光子晶體結構示意圖

　　波導集成三維準相位匹配結構

　　2020年，德國Denz課題組也采用激光擦除的方法在LN波導中制備了3D非線性結構，如圖2所示。研究者將波導纖芯設計成兩部分[圖2(c)]或四部分[圖2(d)]，進行并行的多波長頻率轉換，從而實現結構的緊湊設計。與非線性光子晶體相比，將3D QPM結構集成到波導中可提高轉換效率。

　　圖2 (a)QPM波導設計原理圖;用于調制QPM波導芯內部 非線性的方案：(b)一個周期(A)，(c)兩個周期(A，B)和(d)四個周期(A，B，C，D)

　　鐵電鈦酸鋇鈣三維非線性光子晶體研究

　　2018年，徐天翔等人使用自發疇結構調制的BCT晶體實現了3D QPM過程，之后通過飛秒激光直寫技術在BCT晶體中直寫三維疇結構，實現了3D QPM過程。

　　天然生長的鈣鈦礦結構鐵電晶體BCT晶體內部存在著沿三個方向分布的180°鐵電疇，可為QPM過程提供三維倒格矢。通過化學腐蝕的方法對晶體表面進行腐蝕(不同取向的鐵電疇腐蝕速率不同)，利用晶體表面的凹凸分布情況表征晶體的疇結構，可以直觀地觀察到晶體的疇結構分布，進而可對晶體的3D QPM過程進行預測。

　　圖3 自發疇結構調制的BCT晶體樣品表征。(a)c切向的BCT晶體腐蝕后的疇結構掃描電子顯微鏡(SEM)照片;(b)a切向的BCT晶體腐蝕后的疇結構SEM照片;(c)BCT晶體中隨機疇寬度的統計分布結果;(d)BCT晶體中隨機三維堆垛疇的結構示意圖

　　具有自發疇結構的BCT晶體雖然可以實現3D QPM過程，但是疇結構具有隨機性，倍頻轉化效率低，且無法實現高階倒格矢參與的QPM過程，因而需要制備可以調控的三維鐵電疇結構。

　　前面提到，目前可以使用飛秒激光直寫技術直接在BCT晶體中加工三維鐵電疇結構，從而得到了疇結構可控的3D NPC。

　　圖4 (a)飛秒激光脈沖在BCT晶體中制造的3D鐵電疇圖案的切倫科夫二次諧波顯微照片;(b) 的三維疇結構調制的共線倍頻光功率隨基頻光功率的關系圖(空心點為實測值，實線為二次擬合曲線)。插圖：倍頻光功率隨波長的響應規律(紅色實心點為實驗值，黑色曲線為理論計算值)

　　以共線相互作用為例，研究者對飛秒激光直寫三維疇結構獲得的NPC中倍頻光的轉換效率進行了研究。在疇結構厚度為128 μm和縱向周期為256 μm的晶體中進行表征，結果表明，當基頻光的峰值功率為35 kW，倍頻光波長為670 nm時，獲得的倍頻光的峰值功率為2.3 W[圖4(b)]。

　　對共線準相位匹配中倍頻光的功率隨波長的變化規律進行測量，實驗結果與理論結果相吻合[圖4(b)插圖]。

　　圖5 BCT晶體疇結構的可擦除特性。(a)BCT在居里溫度以下退火后的切倫科夫二次諧波顯微圖像;(b)BCT在居里溫度以上退火后的切倫科夫二次諧波顯微圖像

　　此外，研究人員還進行了BCT晶體3D鐵電疇結構的可擦除特性研究，將激光加工后的具有疇結構的樣品進行退火處理，當退火溫度達到居里溫度120 ℃并緩慢降低至室溫時，疇結構會被擦除[圖5(b)]。

　　自然生長的鉭鈮酸鉀鈣鈦礦鐵電體中的三維非線性光子晶體研究

　　天然形成的KTN晶體顯示出豐富的倒格矢，如圖6所示，打破了傳統極化非線性光子晶體對入射光偏振方向和晶體方向的嚴格要求，被廣泛用于需要產生和控制新頻率光的領域。并且KTN晶體很容易與激光寫入技術兼容，這意味著有可能創建分層非線性光學調制。因此，這種鈣鈦礦鐵電體中的三維非線性光子晶體在光通信、非線性成像和片上信號處理中具有廣泛的應用。

　　圖6 樣品表征。(a)偏光顯微鏡下KTN晶體a-b面鐵電疇結構圖像;(b)KTN晶體180°隨機疇的周期長度統計分布結果

　　結論與展望

　　準相位匹配技術利用二階非線性系數的周期調制結構，將倒格矢引入頻域內參與相位匹配過程，以彌補非線性光學過程中的相位失配，從而實現能量在相互作用光波間的高效轉換，具有靈活多變的技術特點，己被廣泛應用于多個領域。

　　近年來，研究者不僅發現了具有自發三維疇結構的晶體，還利用激光加工技術人工獲得了三維非線性光子晶體，并利用波導結構提升了轉換效率。

　　但是目前倍頻激光輸出的光束質量尚無長足進步，現階段研究都是局限于激光的轉換效率方面，下一步需要在提高轉換效率的同時使用恰當的方式提高輸出光束的光斑質量，以獲得更廣泛的應用。

　　相信在各位研究者不斷的努力下，三維準相位匹配應用的范圍會越來越廣，并出現更加豐富多彩的物理現象。

參考文獻： 中國光學期刊網

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